世界熱議:中科院金屬所等在亞納米尺度Pt金屬團簇低溫高效催化CO氧化研究中取得進展
(相關資料圖)
據統計,約有90%以上的工業過程中會使用到催化劑,包括化工、石化、生化、環保等。催化劑也被稱之為觸媒,一般是指能加快化學反應速度,而其自身的數量和組成在反應前后保持不變的物質。高效催化劑對于提高轉化率、提升工業效率具有重要意義。
近日,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心研究員劉洪陽和博士研究生賈志民等與北京大學、香港科技大學、中科院上海應用物理研究所、中科院山西煤炭化學研究所等研究團隊合作,通過調控Pt含量和制備方法在亞納米尺度下實現對Pt物種的調控,設計出一種錨定在彎曲石墨烯載體(ND@G)上的全暴露Pt團簇(Ptn)催化劑,表現出顯著增強的低溫CO氧化活性。
在該研究中,研究人員構建了一系列負載在納米金剛石/石墨烯(ND@G)雜化載體上的Pt催化劑,分別為Pt單原子、完全暴露的Pt團簇和Pt納米粒子(圖1),來揭示低溫CO氧化活性與亞納米尺度下Pt-Pt配位數之間的特殊內在聯系,探索低溫CO氧化活性位的本征結構。在CO氧化反應中,完全暴露的Pt團簇與典型的Pt納米顆粒和單原子相比,具有更優異的催化活性,在30℃下的轉換速率TOF達到3.5 s-1(圖2)。結合程序控溫技術、動力學測量和理論計算表明,Pt納米顆粒催化劑由于低溫下對CO的強吸附,導致O2較難在Pt納米顆粒表面同時與CO吸附活化,因此表現出較低的低溫CO氧化活性;完全暴露的Pt團簇有著較弱的CO吸附能力,可實現CO和O2在其表面同時解離吸附,進而促進低溫CO氧化反應。此外,單原子催化劑由于其單一位點難以同時吸附活化CO和O2,表現出較低的低溫CO氧化活性(圖3)。該研究發現,構建特殊的全暴露團簇活性結構,同時實現原子利用率和反應性的最大化,可為未來高效催化劑的開發提供新的思路。
相關論文Fully Exposed Platinum Clusters on a Nanodiamond/Graphene Hybrid for Efficient Low-Temperature CO Oxidation近日發表在線發表于ACS Catalysis。
參考來源:中國科學院
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